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开源棋牌app官网郭彦炳课题组EST:CuTiOx中亲核性活性氧促进的丙烯低温催化氧化
发布时间:2020-12-31 点击率:


 

近年来,随着我国工业的发展和城市化进程的加快,机动车尾气排放、化石燃料燃烧等产生的污染物持续增加,相应的大气污染问题十分严峻。可挥发性有机物(VOCs)是重要的大气污染物,不仅直接危害人类健康,更是形成对流层臭氧和光化学烟雾的主要前驱体。大气中的VOCs和氮氧化物(NOx)等一次污染物,在阳光照射下,会发生一系列光化学反应,生成臭氧(O3)、过氧乙酰硝酸酯(PAN)等强氧化性二次污染物,进而形成光化学烟雾,对动植物健康和生态平衡造成威胁。

 

短链不饱和烃丙烯(C3H6)具有较高的光化学反应活性,是促进对流层臭氧形成的前十大主要污染物之一。在我国,丙烯的排放量只占VOCs排放总量的2.5 %,却贡献7%VOCs臭氧生成潜势(OFP),是影响臭氧生成的关键活性物种。大气中的丙烯主要来源于机动车尾气(38 %),工业废气(23 %)和生物质燃烧(21 %)。在机动车尾气催化净化过程中,Pt基催化剂是目前最常用的商用催化剂。传统贵金属Pt基催化剂虽然活性较高,但在实际使用过程中存在水热稳定性差、活性组分易流失,容易发生SO2中毒等问题;同时,Pt储量低(地壳表层0.003 ppb),开采难度大,以燃煤电力驱动的开采过程也会对环境造成严重危害。因此,开发高效非贵金属基VOCs催化氧化催化剂是目前亟待解决的重要科学问题。近日,开源棋牌app官网环境与应用化学研究所郭彦炳课题组在非贵金属基CuTiOx催化剂高效低温去除丙烯方面取得新进展,成果发表在Environmental Science & Technology(Yarong Fang, Yanbing Guo*, et al., Environ. Sci. Technol.,2020, 54, 15476-15488)

 

该工作以Cu/TiO2为研究对象,通过在TiO2表面引入Cu-O-Ti杂化键构建大量的活性表面晶格氧。Cu-O-Ti杂化体系中的电荷转移(Ti→O→Cu)能产生大量富电子表面晶格氧Oδ-,该具有强亲核性的活性氧可以有效促进丙烯中甲基C-H键的活化和解离,进而提升丙烯的低温催化氧化性能。同时,由于Cu-O-Ti的结构不稳定性,该亲核氧物种Oδ-的氧空位形成能较低,具有较好的反应活性,提高了丙烯的催化转化效率。

1. aO2程序升温脱附(O2-TPD);bCO2程序升温脱附(CO2-TPD)结果;cDFT计算氧空位形成能;d:催化剂表面差电荷密度分布。

 

研究表明,CuTiOx催化剂表面可能存在三种平行的反应路径,分别对应三种不同的丙烯吸附类型。丙烯催化燃烧主要是以δ键化学吸附的烯丙基物种进行,烯丙基物种能有效发生C-C断裂,形成醇类、醛类的等C2中间产物,进一步完全氧化生成CO2

2. CuTiOx催化剂表面Cu-O-Ti促进丙烯氧化的三种反应路径。

 

原文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.0c05845


本文转载自环境科学与技术进展微信公众号

 

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